Dr Álvaro venceu o campeonato brasileiro em 1938 e 1940, na modalidade de pistola livre, competindo pela equipe mineira. Veio posteriormente morar no Rio de Janeiro e associou-se ao Fluminense, obtendo 11 títulos de campeão carioca.

Como atirador da Federação Metropolitana, venceu os campeonatos brasileiros em 1948, 1953, 1959, 1960, 1961 e 1962, conquistando ao todo 8 títulos nacionais.

Disputou a prova de pistola livre, no Torneio Brasil X Argentina em 1941, conquistando a medalha de bronze. Integrou a equipe brasileira nos Jogos Olímpicos de Londres, em 1948, obtendo uma boa classificação em pistola livre e tiro rápido. Participou do 34º Campeonato Mundial de Buenos Aires, nas provas de pistola livre, tiro rápido e revólver - 50 metros, obtendo o 13º lugar nesta última modalidade. Competiu no 35º Campeonato Mundial de Oslo, classificando-se em 27º lugar entre 80 concorrentes. Nos Jogos olímpicos de Helsinki, classificou-se em 33º lugar em pistola livre. Nos Jogos Pan-Americanos de Chicago, em 1959 obteve o 12º em pistola livre. Nos Jogos Olímpicos de Roma, em 1960 obteve o 43º lugar em pistola livre. Participou do I e do II Jogos Luso-Brasileiros, sempre com boa colocação e obteve uma medalha de bronze nos Jogos Pan-americanos, realizado em São Paulo, em 1963.

De temperamento ameno, muito tranqüilo, educado e conciliador, este notável desportista foi também um eficiente dirigente, fundando a Federação Metropolitana de Tiro ao Alvo, em 7 de junho de 1946, com o apoio dos clubes Fluminense, Flamengo, São Cristóvão e Bangu, possibilitando a fundação da CBTA em 1947. Como presidente da FMTA organizou campeonatos nacionais no Rio de Janeiro, bem organizados e com muitos participantes de outros estados.

Em 1963, construiu um pequeno porém agradável estande de 50 metros em sua granja "Ouro Branco", organizando provas de carabina e pistola livre, com uma boa participação de atiradores cariocas. Incentivou seu filho Álvaro dos Santos Neto no esporte, que se tornou um bom carabineiro, vencendo o campeonato carioca de carabina deitado em 1964 e 1965 e o campeonato brasileiro nesta modalidade em 1965. Devido ao seu trabalho foi obrigado a encerrar a sua breve carreira desportiva.

Pelos seus campeonatos conquistados como atirador pelo Fluminense e por sua atuação como dirigente, Álvaro Santos foi homenageado pelo clube com o título de Benemérito Atleta.